El 26 de Julio de 1954 se unió al Movimiento,el cual estaba integrado por revolucionarios cubanos exiliados en Mexicoa las órdenes de Fidel Castro. En los últimos años de la decada del 50, tuvo un destacado papel en la lucha de guerrillas iniciada por Castro contra el dictador cubano Fulgencio Batista. En 1959 Castro consigue el poder tras el triunfo de la Revolución Cubana, y nombra a Ernesto "Che" Guevara, su mano derecha, como ministro de Industria, cargo el cual ocupara entre los años 1961 y 1965. Se negó totalmente a la influencia estadounidense en el Tercer Mundo, su presencia fue decisiva en la configuración del régimen de Castro y en el acercamiento del régimen cubano al bloque comunista, abandonando los tradicionales lazos que habían unido a Cuba con Estados Unidos.

Escribió relatos y ensayos de la guerra revolucionaria en Cuba (1961) y Diario de campaña en Bolivia (1968), dos libros que exhiben la lucha guerrillera en los que defendió los movimientos revolucionarios de base campesina en los países en vías de desarrollo. En 1965 dejó Cuba, y apareció un año después en Bolivia, como líder de los campesinos y mineros bolivianos contrarios al gobierno militar.Siempre en contra del sistema imperialista y capitalista impuesto por los Estados Unidos. Un dia, el Ejército boliviano le arrestó, y lo asesino el 9 de octubre de 1967, cerca de Vallegrande. Sus restos nunca fueron encontrados, aunque se cree que en el area de su posible entierro existieron fosas comunes donde se hallaron decenas de cuerpos de otros asesinados a manos de la represion del gobierno boliviano. Mas de veinte años su figura representa sinonimo de rebeldia y lucha por ideales de concepcion socialista y representacion de los humildes y castigados del mundo entero.

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